Viaţa monahală a început-o la Schitul Nechit, fiind mai apoi primit ca frate la Mănăstirea Neamţ. Startul pregătirii sale teologice începe pe băncile Seminarului Monahal de la Neamţ (1948-1951). În anul 1951 îmbracă haina călugărească luându-şi numele de Nestor. A urmat cursurile Institutului Teologic Universitar din Bucureşti, apoi pe cele de doctorat în teologie. În 1958 a fost hirotonit preot, iar în 1966 a ajuns în stăreţia Mănăstirii Neamţ. Între timp şi-a continuat studiile în Elveţia. Calităţile sale deosebide de cărturar şi bun organizator l-au recomandat pentru treapta clericală de episcop, în anul 1970 fiind ales de Sfântul Sinod al Bisericii Ortodoxe Române în scaunul de arhiereu-vicar al Arhiepiscopiei Craiovei. Din anul 1978 şi până la data de 17 mai 2000 a păstorit ca Mitropolit al Olteniei.

A scris numeroase cărți, articole și studii pe teme patristice, istorice și ecumenice. A publicat în țară și străinătate. A participat la multe congrese, simpozioane și alte întruniri internaționale la Madrid, Helsinki, Moscova, Sofia, Ierusalim, Budapesta, Praga, Varșovia, Atena, Kiev, New York, Sydney, New Delhi, Noua Zeelandă etc. A susținut și desfășurat acțiuni filantropice în cadrul eparhiei. A fost distins cu ordinul „Crucea Sfântului Mormânt” al Patriarhiei Ierusalimului, cu ordinul „Sf. Ap. Petru și Pavel” al Patriarhiei Antiohiei, cu ordinul „Sf. Andrei” al Patriarhiei Constantinopolului, cu ordinul „Sf. Sofronie Vraceanski” al Patriarhiei Bulgare, cu ordinul „Sf. Vladimir” al Patriarhiei Moscovei, cu ordinul „Sf. Serghie de Radonej” al Bisericii Ortodoxe din Polonia, cu medalia „St. Marcu” a patriarhiei Alexandriei, cu ordinul „Sf. Constantin cel Mare” al Primăriei Romei. A fost președintele Comisiei sinodale pentru canonizarea sfinților români și Președintele Comisiei Naționale Române de Istorie Eclesiastică și Comparată. 

A fost membru de onoare al Academiei Române (ales la 12 mart. 1991) și al Academiei de Științe din Chișinău (1992). A murit la 17 mai 2000, la Craiova, și a fost înmormântat la Catedrala mitropolitană Sfântul Dumitru.